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亚纳米尺度原子级分散金属Cu催化加氢研究取得新进展
 
2022-01-19 | 文章来源:联合研究部        【 】【打印】【关闭

  最近,新葡萄8883官网最新版下载沈阳材料科学国家研究中心刘洪阳研究员和特别研究助理黄飞博士与北京大学马丁教授、香港科技大学王宁教授以及中科院山西煤化所温晓东研究员等团队合作,通过对亚纳米尺度原子级分散金属Cu配位环境的精准调控,系统研究了原子级分散金属Cu催化剂配位结构对乙炔选择性加氢性能的影响。该项研究成果于近日在ACS Catalysis在线发表。 

  乙炔选择性加氢是工业纯化乙烯原料气用于生产高分子聚合物过程中的重要催化反应之一。如何低温高效、选择性将乙炔加氢到乙烯,而避免乙烯进一步氢化到乙烷,是这一催化反应急需解决的主要问题。研究团队在前期研究成果中发现富缺陷纳米石墨烯稳定的原子级分散Pd催化剂,在乙炔半加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性 (J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 13142.)。通过对金属Cu在富缺陷石墨烯载体上进行原子级分散构建,实现了非贵金属Cu催化乙炔高效选择性加氢(Nature Commun., 2019, 10, 4431.)。目前,原子级分散金属催化剂(ADMCs)在众多催化反应体系中具有最高的原子利用率和催化性能。因此,构建ADMCs的精细结构与配位环境,并考察其催化性能,可为研究亚纳米尺度ADMCs结构-性能关系提供有价值的信息。此项研究工作,将亚纳米尺度原子级分散Cu1锚定在富缺陷纳米石墨烯载体上(Cu1/ND@G)和氮掺杂富缺陷石墨烯载体(Cu1/ND@NG)上(图1)。通过改变配位结构(Cu-C或Cu-N),调控亚纳米尺度原子级分散Cu的电子态(图2)。密度泛函理论(DFT)和H2-D2交换实验(图3)进一步证明Cu-C结构有利于H2吸附解离以及目标产物的脱附,保证了催化剂优异的活性和选择性。此项工作的开展有助于将ADMCs与加氢活性-配位结构关联起来,进而指导开发新型的非贵金属加氢反应催化剂。 

  上述工作得到了国家科技部、基金委、辽宁省兴辽英才计划、沈阳材料科学国家研究中心青年人才项目、所创基金培育项目、中国博士后面上基金与中石化等企业合作项目提供的支持,以及上海同步辐射光源的大力支持。 

  全文链接

图1 原子级分散Cu催化剂不同配位环境(Cu-C、Cu-N)的XAFS表征结果

图2 原子级分散Cu催化剂不同配位环境(Cu-C、Cu-N)的电子结构表征结果

图3 原子级分散Cu催化剂不同配位环境(Cu-C、Cu-N)活化氢气的DFT与H2-D2交换实验结果

图4 原子级分散Cu催化剂不同配位环境Cu-C, Cu-N配位结构与催化加氢性能关联示意图

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